作者：網絡投稿 發布時間：2023-03-07 00:00 閱讀次數：131
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截止目前，北京航空航天大學材料科學與工程學院教授趙立東團隊，已在 Science主刊發表 8 篇論文。其聚焦于研發新型熱電制冷材料和器件，以解決現有熱電制冷材料 Bi2Te3 及其器件的功耗高、可加工性差、成本高、儲量稀少等問題，從而實現新材料的逐步取代。
這種材料要從兩個世紀之前說起。1821 年，德國物理學家托馬斯·約翰·塞貝克（Thomas Johann Seebeck）發現“第一熱電效應”，也叫“塞貝克效應”。歷經 200 多年的發展，在如今的新能源材料領域里，熱電研究已成為一個重要分支。
在熱能與電能之間，熱電技術能實現直接、且可逆的相互轉換。塞貝克效應是指——在材料兩端存在溫差的情況下，溫差可以驅動內部載流子進行定向移動，從而以對外負載的形式實現電能輸出。在多個領域里，溫差發電技術都有著廣泛應用。
其中，作為深空探測和航天探測的關鍵電源技術，在航天航空、國防與軍工等方面，熱電技術是必不可少的。在工業廢熱回收、汽車尾氣收集再利用、人體體熱收集發電等方面，熱電技術也具有重要價值。
熱電制冷，則指材料在通入電流時，電流會驅動載流子進行定向遷移，從而在不同 P/N 型材料的結節處，引起吸熱/放熱的效應，最終實現通電制冷和溫度控制。
憑借獨特的優勢，熱電制冷在 5G 通信光模塊、光纖激光器、醫療器械等關鍵領域的精確溫度控制上，成為了唯一的解決方案。
在“雙碳”背景下，通過開發新型固態制冷技術，以取代傳統的壓縮機制冷，是領域內的當務之急。在這一過程中，熱電制冷技術必不可少。
當前，碲化鉍（Bi2Te3）是唯一一個已經實現商用的熱電制冷材料，該材料中的 Te 元素儲量極低，只有 0.005ppm。
因此，熱電制冷器件的產量非常小，再加上碲化鉍的可加工性差、良品率低、器件運行功耗高，造成了嚴重的供需矛盾。所以，亟需開發新型的熱電制冷材料。
北航團隊首次開發寬帶隙 SnSe 晶體的熱電器件
近年來，趙立東團隊專攻新型熱電材料的研發，曾開發以 SnSe/SnS 為代表的一系列新型熱電材料，并致力于推動熱電器件開發與應用。
近期，課題組在 Science 發表一篇觀點論文 [1]，也是對此前另一篇 Science 論文的繼承和擴充 [2]。
2021 年，他們發現、并促進了 SnSe 材料的多個價帶在動量空間和能量空間的協同效應，借此讓材料的寬溫域、尤其是近室溫的熱電性能得到大幅提升。基于此，該團隊首次開發了寬帶隙 SnSe 晶體的熱電器件。
圖 | 相關論文（來源：Science）
相關論文題為《Power generation and thermoelectric cooling enabled by momentum and energy multiband alignments》（通過動量和能量空間多能帶對齊實現發電和熱電制冷），該團隊的博士生秦炳超是第一作者，通訊作者分別是趙立東和南方科技大學物理系教授何佳清。
圖 | 秦炳超（來源：秦炳超）
傳統熱電研究理論認為，只有窄帶隙半導體、或零帶隙的半金屬材料，才能成為潛在的熱電制冷材料。
因此，新型寬帶隙 SnSe 熱電制冷材料的開發，在一定程度上顛覆了領域內的以往認知。同時，著眼于熱電材料中的載流子遷移率優化，課題組又于近期提出利用“更快遷移的載流子助力更優的熱電制冷材料”的觀點，并凝練出一種另辟蹊徑的研究思路：基于“柵格化”策略，來優化載流子遷移率，借此開發高效的熱電制冷材料。
圖 | 相關論文（來源：Science）
簡要來說，“柵格化”策略是通過微調材料成分、以及控制制備工藝，來調整材料的本征缺陷和載流子濃度，借此實現超高的載流子遷移率、以及近室溫的熱電性能，從而開發更多的熱電制冷性能。
“柵格化”策略，雖可視為是對熱電領域已有策略的總結，但是針對同一體系中高性能的 P 型和 N 型材料，通過開發更多傳統熱電材料體系的制冷性能、以及降低熱電制冷器件的運行功耗等，有望優化熱電材料及其器件的多個研發環節，大幅節約電子器件控溫和運行中的能源消耗。
此外，對于熱電制冷器件在 5G 等領域的大規模應用，“柵格化”策略也將起到關鍵作用。
概括來說，作為一種新型的固態制冷技術，熱電制冷具有控溫精度高、響應速度快、可靠性高、尺寸可控、無傳動部件等特點，具備精準控溫和靶向控溫的獨特優勢，在通信和集成電路電子技術中有著不可替代的關鍵應用，而在新能源汽車、醫療器械、民用生活等領域同樣可被廣泛應用。
圖 | SnSe 基新型熱電制冷器件（來源：Science）
深度耕耘之后的“意外之喜”
事實上，能實現寬帶隙 SnSe 材料的熱電制冷性能，也是課題組深度耕耘之后的“意外之喜”。
SnSe，是一種層狀寬帶隙的熱電材料。因此在研究中，該團隊首要的努力方向，是開發寬溫域的高效熱電性能。為此，他們通過激發多能帶參與電傳輸 [3]、以及引入外部缺陷提高載流子濃度和有效質量 [4] 等方法，對材料的寬溫域熱電性能予以優化。
進一步地，通過引入“加權遷移率”的概念，課題組在理論上評估和預測了 P 型 SnSe 晶體熱電性能的潛力，并指出利用材料的復雜能帶結構，是實現性能優化的關鍵。
因此，通過同步輻射實驗、再結合理論計算，他們系統地研究了材料的復雜能帶結構、及其隨溫度的動態演變過程。
并在動量空間和能量空間里，發現了多個價帶的協同對齊效應，借此大幅優化了材料的寬溫域性能，讓 300-773K 的平均熱電優值達到 1.90 左右，一度曾是領域內的最高值。
圖 | 動量空間和能量空間多價帶協同效應優化 SnSe 晶體熱電性能（來源：Science）
與此同時，研究團隊偶然發現，材料在室溫附近的熱電優值可達 1.0 以上，這基本達到了 P 型碲化鉍材料的水平。所以，他們考慮能否在材料的熱電制冷性能上有所突破。
以此為指引，課題組著手研發 SnSe 基熱電制冷器件，并最終在寬帶隙 SnSe 中實現了一定的熱電制冷性能。
這一成果也促使他們繼續思考：為什么寬帶隙的 SnSe 能被發展成熱電制冷材料？近室溫優異熱電性能的來源是什么？
基于上述思考，通過生長單晶的方式，該團隊利用晶體材料的高遷移率特性，避免了寬帶隙材料導電性較差的弱點。
同時，他們認為改善層狀寬帶隙材料的層內遷移率，對于提升寬溫域、尤其是近室溫熱電性能非常重要。
課題組還發現，對于很多傳統中高溫熱電材料體系如 PbTe/Se 等，遷移率的優化同樣需要引起重視。
所以，他們從 PbTe/Se 兩種熱電材料中的微結構出發，發現了其中的納米結構和亞納米結構的不同作用。
基于載流子傳輸和遷移率的不同影響，其還揭示出如下規律：對于兩類熱電材料中的高載流子遷移率和近室溫高熱電性能，亞納米結構可以帶來促進作用 [6]。
這讓課題組對于熱電材料中載流子遷移率優化的重要地位，也有了更深刻的認識，于是他們在《金屬學報》上撰文，從晶體缺陷調控和熱電耦合參數調控兩個角度，對提高熱電材料載流子遷移率的方法策略，進行了系統性梳理 [7]。
隨后，又從載流子散射的角度，在更低載流子濃度下，對于獲得超高遷移率和近室溫熱電性能的可能性加以分析 [8]。
圖 | 低載流子濃度下潛在的高熱電性能（來源：Materials Lab）
基于這些探索，他們提出使用“更快遷移的載流子助力更優熱電制冷材料”的觀點，并通過“柵格化”策略來優化載流子遷移率，借此開發高效的熱電制冷材料。
將在車載激光雷達領域得到普及
另據悉，在課題組的努力之下，這種熱電制冷材料還有望兼具高熱電性能、寬溫域和良好可加工等優點，同時器件功耗也將被降低。屆時，將帶來更多的潛在應用。
在自動駕駛領域，以激光雷達等傳感器為核心的自動駕駛感知方案，是實現高階自動駕駛的關鍵。
在保證探測范圍、分辨率、抗干擾性和可靠性的同時，激光雷達還面臨與通信光模塊相同的散熱挑戰。
有研究表示，預計 2025 年全球自動駕駛激光雷達市場規模將增至 46 億美元。而熱電制冷材料的發展，也有望帶動熱電制冷技術在車載激光雷達的普及。
在通信領域，熱電制冷可被廣泛應用于骨干網、城域網、接入網、數據中心和無線領域等，尤其適用于中長距離或高速光模塊的精準控溫，以及在較寬的工作溫度范圍內帶來穩定的激光器波長和輸出光功率。
當前，光模塊正朝著高速率小型化的方向發展，而微型熱電制冷器件是實現光模塊精準控溫的唯一途徑。預計未來 5-10 年，其市場將迎來爆發式增長。
2023 年，課題組仍將致力于開發高性能的 SnSe 基熱電制冷器件，使其制冷性能逐步實現趕超現有 Bi2Te3 制冷器件的水平。
具體來說，他們仍將聚焦于 SnSe 晶體層內遷移率的提升。過往研究表明，P 型摻雜的 SnSe 晶體中存在大量的本征缺陷，比如 Sn 空位、Se 間隙原子和 SnSe2微團簇等。
未來，該團隊將以“柵格化”策略為指引，對材料內部缺陷種類和濃度開展一系列的調控，實現材料近室溫性能、尤其是電性能的進一步優化，以及提升器件的制冷性能。
其次，對于開發更多的新型熱電制冷材料來說，“柵格化”策略能提供一種很好的研究思路。
課題組將同樣以此為指引，以 PbSe 等傳統中高溫熱電材料體系為重點，通過調控材料內部 Pb 空位/Pb 過量的濃度，挖掘此類材料的熱電制冷性能，為未來的熱電制冷器件的應用，提供更多變革性新材料，從而取代現有的 Bi2Te3。
圖 |“柵格化”策略助力實現更優熱電制冷（來源：Science）
研究人員補充稱，其所提出的“柵格化”策略，本質是對材料成分和制備工藝兩個方面進行微調，以人為的方式控制材料內部的缺陷種類和濃度，最終實現材料載流子遷移率和近室溫熱電性能的最優化。
實際上，針對以上兩個方面的相關策略，在熱電研究中并不罕見。然而，具體到不同材料體系、以及不同的 P/N 類型，仍需開展大量的實驗研究。
課題組還表示：“衷心希望我們提出的這種策略，能被更多業內人士采納和嘗試，共同推動熱電制冷材料的研發。”
參考資料：
1.Science, 2022, 378 (6622) 832
2.Science, 2021, 373 (6554) 556
3.Science, 2016, 351 (6269) 141
4.J. Am. Chem. Soc., 2019, 141 (2) 1141
5.J. Am. Chem. Soc., 2020, 142 (12) 5901
6.APL Mater., 2020, 8 (1) 010901
7.Acta Metall Sin, 2021, 57 (9) 1171
8.Mater. Lab, 2022, 1 (1) 220004
非常有前途。
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